Nicolás Jarry spielte zunächst hauptsächlich auf der ATP Challenger Tour und der ITF Future Tour. Auf der Challenger Tour gewann er bis jetzt fünf Titel im Einzel sowie acht Titel im Doppel. Im November 2017 schaffte er mit dem 99. Platz zum ersten Mal den Sprung in die Top 100 der Weltrangliste.
Nicolás Jarry spielt seit 2013 für die chilenische Davis-Cup-Mannschaft. Für diese trat er in sieben Begegnungen an, wobei er im Einzel eine Bilanz von 4:4 und im Doppel eine Bilanz von 3:3 aufzuweisen hat.
Im Januar 2020 teilte der Tennisweltverband ITF mit, dass Jarry aufgrund einer positiven Dopingprobe beim Davis Cup 2019 vorläufig vom Spielbetrieb auf der Tour ausgeschlossen sei. Er könne jedoch gegen seine Sperre Einspruch einlegen.[2] Im April 2020 wurde die Sperre gegen ihn rechtskräftig und er wurde rückwirkend vom 16. Dezember 2019 bis 15. November 2020 gesperrt.[3]
Nach drei Jahren Abwesenheit qualifizierte sich Jarry 2023 zu den Australian Open, wo er im Hauptbewerb in der zweiten Runde gegen den US-Amerikaner Ben Shelton unterlag.
Privates
Seit 2020 ist Jarry verheiratet mit Laura Urruticoechea und die beiden haben zwei Söhne.